Po neúspešnom pokuse o prijatie na Divadelnú fakultu akadémie múzických umení (DAMU) vyštudoval matematiku a fyziku na fakulte pedagogiky. Neskôr pracoval ako asistent na Fakulte technickej a jadrovej fyziky Karlovej univerzity, učiteľ, redaktor Mladého světa a nakladateľstva Mladá fronta i ako scénarista a režisér na Barrandove.
Na konci šesťdesiatych rokov stál pri zrode fiktívnej postavy českého génia Járy Cimrmana, po ktorom neskôr so Zdeňkom Svěrákom pomenoval založené Žižkovské divadlo Járy Cimrmana, pre ktoré spolu so Svěrákom napísali množstvo divadelných hier.
Okrem divadelnej tvorby sa Ladislav Smoljak spolupodieľal i na písaní množstva scenárov k filmom ako Jáchyme, hoď ho do stroje, či komédii Marečku, podejte mi pero, v ktorej si i sám zahral. Režisérsky zaujal filmami ako Vrchní prchni alebo Kulový blesk.
Ladislav Smoljak naposledy stál na javisku i napriek zdravotným problémom, 27.mája v hre České nebe. Zomrel tri hodiny po polnoci v nemocnici v Kladne, po dlhej chorobe.