Simmonsová pochádzajúca z Británie svojou krásou uchvátila mnohých hereckých partnerov od Kirka Douglasa po Laurenca Oliviera.
V britských filmoch sa objavila už ako 15-ročná, neskôr sa presťahovala do USA, kde získala americké občianstvo.
Prvú oscarovú nomináciu získala za film Hamlet z roku 1948, v ktorom po boku Oliviera účinkovala v roli Ofélie. V 50. a 60. rokoch hrala vo viac ako 30 snímkach, ako bol Spartakus (1960) režiséra Stanleyho Kubricka, či v muzikáli Frajeri a sadze (1955), kde spievala po boku Marlona Branda a za ktorý získala Zlatý glóbus. Počas svojej 60-ročnej kariéry sa celkovo objavila vo vyše 50 filmoch a mnohých televíznych produkciách.
Svoju druhú nomináciu na Cenu akadémie získala za film The Happy Ending z roku 1969, ktorý režíroval jej vtedajší manžel Richard Brooks. Televízne ocenenie Emmy Award dostala za účinkovanie v seriáli Vtáky v tŕní (1983), objavila sa aj v epizóde seriálu Star Trek: Nová generácia.
Jej prvé manželstvo s hercom Stewartom Grangerom, ako aj druhé s hercom a režisérom Richardom Brooksom skončilo rozvodom. Simmonsová zomrela vo svojom dome v kalifornskej Santa Monice.